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前不久，聽了一教授關于活性物種評估(gu)方法的學術報告，受益(yi)不少，強化(hua)了我對催化(hua)臭(chou)氧化(hua)工藝的兩個認識(shi)：•OH是主導(dao)有機物(wu)氧化的主要活性物(wu)種；催化臭氧化過程中多種活性物(wu)種相互(hu)轉化，其過程相當(dang)復雜。但催化臭氧化工程應用，缺乏基(ji)礎研究有力支撐(cheng)；基(ji)礎與應用研究鏈接不夠緊密(mi)，目前仍各唱各戲。

同林配圖

學術界基本共識：•OH壽命僅約(yue)10 ns；那么(me)，臭氧催化劑作用域就很(hen)小。我曾在(zai)多種場合強調這一問(wen)題(ti)，并嘗試從有機物分子(zi)（而(er)不是•OH）熱運(yun)動角度(du)估算距離大小，但仍未取(qu)得可靠結論。顯然，這一問題不僅對(dui)工程實踐、甚(shen)至對(dui)實驗研究都關系重大。早在2018年我們申請鐵基催化劑單元化填料時就明確闡述了催化劑“作用域”概念，可惜至目前仍未得到學術界和工程界的關(guan)注。 很近(jin)，文(wen)獻中閱讀到類芬頓反應“限域強化”的概(gai)念，視角確實相近(jin)，很受(shou)鼓舞。

學術界很重(zhong)視•OH反應(ying)動力學，但指導實踐尚遠，且并非(fei)易(yi)事。常(chang)規化(hua)學反應(ying)動力學研究，反應(ying)物(wu)在反應(ying)前都(dou)是穩態物(wu)質，而(er)•OH非也(ye)；•OH濃(nong)度應是單位時(shi)間(jian)單位體積(ji)(ji)產生量（這(zhe)易估算(suan)）與其存(cun)活時(shi)間(jian)的乘(cheng)積(ji)(ji)，其濃(nong)度非常小。若•OH濃(nong)度(du)都(dou)測不準，我(wo)就(jiu)不理(li)解二(er)級反應動(dong)力(li)學(xue)常數是如何(he)測定的(de)？除了二(er)級反應動(dong)力(li)學(xue)模型(xing)，是否可以采納更(geng)合理(li)的(de)基元(yuan)反應模型(xing)？

多(duo)種活性物種相互轉化，大家都(dou)有概念，特別是催化臭氧化過程中•OH與O₂^－•幾乎相互伴隨，故弄清這(zhe)種轉化(hua)(hua)歷程(cheng)對工(gong)程(cheng)實踐意義(yi)不大。但有機(ji)物(wu)臭氧化(hua)(hua)過程(cheng)也有活(huo)性物(wu)種產生，反(fan)(fan)應的中間產物(wu)有機(ji)物(wu)會影響(xiang)反(fan)(fan)應物(wu)降解速(su)率（見4月(yue)份(fen)推(tui)送(song)消息(xi)）；且有機物(wu)與自由基(ji)的反應(ying)一般(ban)為(wei)鏈(lian)式(shi)反應(ying)，產生的有機物(wu)自由基(ji)在后續反應(ying)中扮(ban)演重要角(jiao)色，其持續降(jiang)解(jie)過程(cheng)尤為(wei)重要，關(guan)系到工藝中COD和TOC值的降低。因此(ci)，高級氧(yang)化過程中有機(ji)物反應的“斂散(san)性”問題，對指(zhi)導工(gong)程實(shi)踐意義較大，但目前這種研究(jiu)文獻尚少(shao)。

可能受物理(li)化(hua)(hua)學界研究氣(qi)態(tai)臭(chou)氧(yang)(yang)分解(jie)觀點的影響，我(wo)對“過(guo)渡金屬（羥基(ji)）氧(yang)(yang)化(hua)(hua)物是(shi)催化(hua)(hua)臭(chou)氧(yang)(yang)分解(jie)的催化(hua)(hua)劑”概念(nian)較深，不(bu)太(tai)認(ren)同(tong)活性(xing)炭（包括碳納(na)米管等）是(shi)催化(hua)(hua)劑（當然不(bu)是(shi)說它沒用，另(ling)論）。應注(zhu)意(yi)：氣(qi)相(xiang)臭(chou)氧(yang)(yang)與(yu)液相(xiang)臭(chou)氧(yang)(yang)在催化(hua)(hua)劑表面分解(jie)形成的活性(xing)物種(zhong)是(shi)不(bu)同(tong)的，很多文獻(xian)認(ren)為前(qian)者并不(bu)產生•OH，而(er)是(shi)O₂^－•。若這(zhe)樣，臭(chou)氧(yang)溶(rong)(rong)解過程(cheng)對高(gao)級氧(yang)化(hua)(hua)機制(zhi)影響(xiang)很(hen)大(da)。盡(jin)管文(wen)獻(xian)和實踐均證(zheng)明：臭(chou)氧(yang)溶(rong)(rong)解速率很(hen)快，反應器尾氣(qi)殘(can)余臭(chou)氧(yang)不成問(wen)題；但由此突出了液相臭(chou)氧(yang)的擴(kuo)散問(wen)題。只有(you)溶(rong)(rong)解、擴(kuo)散兩過程(cheng)動力學問(wen)題得出量化(hua)(hua)結(jie)果，才能對反應器中催化(hua)(hua)劑空間布置及氣(qi)液流向進(jin)行優化(hua)(hua)設計， 很(hen)大(da)限度地提高(gao)•OH生成率，這是我們課題組正在開展的應(ying)用研究(jiu)。但(dan)關于氣相與液相臭氧在催化劑表面行為及對高級氧化的影響、臭氧溶解機理機制（氣、液相分子形態，物理、化學溶解性質等），作為催化臭氧化的基礎研究仍很必要。
    文章來源：馬魯銘 鐵基催化劑催化臭氧 公眾號